中科院煤化所陈成猛研究员团队近期科研进展

生物质可控转化为硬炭用于锂/钠离子电池

  中国科学院山西煤炭化学研究所陈成猛研究员与清华大学张强教授等人报道了以生物圈中三种主要的天然生物聚合物：淀粉、纤维素和木质素作为多糖和芳香聚合物的典型代表，阐明生物质炭化过程的热化学演变机制对炭材料的合理设计和可控构建的重要性，并为掌握复杂组分生物质的工业利用、可控生产高级硬炭提供重要的理论支持。基于以上考虑，该综述首先概述了淀粉、纤维素和木质素三者的来源、结构和热解行为。其次，对这三种类型的生物质聚合物可控制备硬炭的研究进展及其在锂/钠离子电池中的应用进行了综述，最后，对生物质衍生硬炭在锂/钠离子电池中目前仍面临的挑战和未来发展方向进行了讨论。

  成果以题为“Molecular-scale controllable conversion of biopolymers into hard carbons towards lithium and sodium ion batteries:A review”在Journal of Energy Chemistry期刊发表，文章第一作者为中国科学院山西煤炭化学研究所副研究员谢莉婧和阿德莱德大学博士后唐城。

面向硬碳负极材料的储钠性能强化：通过低温氢气还原反应调控前驱体氧元素含量

  中国科学院山西煤炭化学研究所的陈成猛研究员领衔团队，利用富含氧元素的酯化淀粉，通过化学反应制备了一种钠离子电池负极材料——硬碳，并研究了反应中间产物前驱体的氧元素含量对该硬碳负极材料电化学性能的影响。

  7月4日，相关论文以《面向硬碳负极材料的储钠性能强化：通过低温氢气还原反应调控前驱体氧元素含量》（Towards enhanced sodium storage of hard carbon anodes:Regulating the oxygen content in precursor by low-temperature hydrogen reduction）为题，发表在Energy Storage Materials期刊上。煤炭化学研究所的在读博士研究生宋明信为论文第一作者，陈成猛研究员与谢莉婧副研究员担任论文共同通讯作者。

一种通过Lewis碱电催化的可用于有机系超级电容器电解液的高电压氧化还原添加剂

  超级电容器的氧化还原电解液添加剂由于其能提供额外的法拉第电容，受到广泛关注。然而，很多氧化还原添加剂由于在较高电位下存在不可逆副反应，导致器件不能在高电压下稳定运行，能量密度并不理想。

  中国科学院山西煤炭化学研究所陈成猛研究员，苏方远副研究员（通讯作者）等人为解决这一问题，提出以商用有机电解液SBPBF4/PC为基础，四氯氢醌(TCHQ)为氧化还原添加剂，氮掺杂活性炭作为双功能电极（同时提供法拉第/非法拉第电容）的策略，构筑了一种具备高操作电压（2.7 V，可与商业电解液耐压持平）、长循环寿命（10k循环剩余容量84.3%）、高能量密度的超级电容器（35.7 wh kg-1@0.5 Ag-1）。相关研究成果以“High-Voltage Redox Mediator of an Organic Electrolyte for Supercapacitors by Lewis Base Electrocatalysis”为题发表在ACS Applied Materials&Interfaces期刊上，文章共同第一作者为中国科学院山西煤炭化学研究所博士研究生王哲帆、易宗琳。

利用计算氢电极方法成功揭示锂硫电池中Li2S2催化转化机理

  锂硫电池因其高能量密度、低成本被视为下一代锂电池的有力候选者。但长期以来，锂硫电池的倍率性能受其内部一系列多硫化物转化反应速率的制约，其中由Li2S2向Li2S的转化尤为缓慢，因而成为研究的焦点。

  研究人员从第一性原理计算的角度出发，系统研究了Li2S2催化转化反应路径，并将计算氢电极方法进行推广，成功预测出不同种类单原子催化剂对反应电位的影响。其结论与方法对高性能锂硫电池的设计，以及其中电化学反应的精确模拟有重要意义。

  基于此，来自中国科学院山西煤炭化学研究所的陈成猛研究员和苏方远副研究员，在国际知名期刊Energy Storage Materials上发表题为“Uncovering Electrocatalytic Conversion Mechanisms from Li2S2 to Li2S:Generalization of Computational Hydrogen Electrode”的论文。

  该文章成功将计算氢电极方法推广至锂硫电池体系中，并据此揭示了Li2S2向Li2S的催化转化机理。

去除原生钝化层对锂金属电极电化学性能的影响

  金属锂由于具有极高的理论比容量（3860 mAh/g）和极低的电化学电势（−3.04 V），不仅被认为是极具竞争力的负极材料，而且被广泛用作锂半电池的参比和对电极评估电极材料的电化学性能。然而，在金属锂生产，运输和储存过程中，活性锂表面会不可避免地形成原生钝化层（NPF），但大多数研究都忽略了锂金属表面钝化层对电池评测结果的影响。

  鉴于此，中国科学院山西煤炭化学研究所陈成猛研究员（通讯作者）等人通过一种自制的锂表面抛光工具去除NPF，对比研究了NPF对锂离子电池电化学性能的影响，并提出了NPF影响锂离子电池电化学性能的作用机制。作者通过3D粗糙度建模、EDS能谱和深度AES表征了原生钝化层的粗糙度和组分分布。在锂对称电池中，通过GCD、EIS和SEM等表征研究了锂金属电极的电势、表界面阻抗和表面形貌演变规律。结果表明，抛光后锂金属电极的界面阻抗和电极过电位都显著降低，在充电/放电过程中表面的锂沉积也更均匀。随后，作者进一步分析了NPF对商用LiFePO4和石墨锂半电池的电化学性能和一致性的影响。其中，不含NPF的电池具有良好的倍率、循环性能和更优的一致性。相关研究成果以“The Effect of Removing the Native Passivation Film on the Electrochemical Performance of Lithium Metal Electrodes”为题发表在Journal of Power Sources期刊上，文章第一作者为中国科学院山西煤炭化学研究所研究生王浩。

陈成猛研究员

  陈成猛，山东邹城人，1985年出生，博士，研究员，中科院炭材料重点实验室副主任，中科院石墨烯工程实验室副主任，中科院山西煤化所709课题组长。兼任中科院青促会会员、中国颗粒学会青年理事、中国石墨烯产业技术创新战略联盟理事、IEC/TC113和SAC/TC279标委会专家等职务。入选山西省“三晋英才”计划。主要从事先进炭材料与储能器件研究工作，主持项目20余项，发表论文120余篇，他引4000余次，h因子32，授权专利22项，出版英文专着1部，主持制定国际和国家标准6项。荣获山西省自然科学一等奖、中国化工学会技术发明奖二等奖、中国产学研合作创新成果一等奖、侯德榜化工科技青年奖、中国颗粒学会青年颗粒学奖、中科院北京分院“启明星”优秀人才等荣誉，2017年入选《麻省理工科技评论》“35岁以下科技创新35人”，2019年获国家自然科学优秀青年基金资助。

资料来源：DeepTech深科技、能源学人、中科院山西煤化所、TK生物基材料

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