研究人员使用海胆状碳球作为3D锂宿主 以抑制枝晶生长

据外媒报道，最近，在《ACS应用能源材料》（ACS Applied Energy Materials）杂志上发表的一篇文章中，韩国科学技术院（Korea Advanced Institute of Scienceand Technology）等机构的研究人员讨论了将具有锥形孔的海胆状分层碳球作为三维锂宿主来抑制枝晶。

（图片来源：KAIST）

背景

可充电电池具有高能量密度，需求量很高。长期以来，金属锂一直被视为一种理想的负极材料，因其具有极高的能量密度，并且还原电位最低。尽管如此，实际应用时仍存在阻碍。

目前，克服锂金属电池商业应用障碍的方法有三种：机械控制、界面控制和宿主材料设计。由于吸附能稳定、Li+通量易于控制，关于锂宿主材料的合理设计备受关注。具有3D结构架构的锂宿主颇有前景。

碳质材料（石墨烯、碳纳米纤维、还原石墨烯氧化物和碳纳米管等）具有良好的化学稳定性、导电性和机械强度，是最受欢迎的锂宿主载体。此外，改变这些材料的表面和结构以提高亲油性，可以大大降低锂沉积过程中产生的过电位。

关于这项研究

在这项研究中，研究人员提出开发一种具有锥形孔结构的海胆状分层碳球（SUHCP）。该碳球可作为三维（3D）锂宿主，以抑制枝晶生长。这种分层3D多孔结构可以有效地容纳锂，同时避免体积增加。

该团队开发了一种独特的3D多孔碳结构。该结构具有分层和锥形孔，可作为无枝晶锂金属电池的锂宿主。不同于以往的碳结构，这种碳结构可用于从孔隙内部均匀地容纳锂。采用锥形孔结构中的谷状构造，可使Li+通量均匀分布，并降低电荷浓度。这进一步抑制了锂枝晶的形成，从而改善电池性能，并实现高倍率能力和长循环寿命。

观察

Cu、HC和SU-HCP的成核电压分别为-66、-50和-43mV。拉曼光谱在1350和1600cm-1处有两个明显的D和G带峰，分别对应无定形碳层和有序石墨层。其比表面积（SBET）为985.1m2g-1，BET的孔容积为0.9194cm3g-1。HC的SBET为278.9m2g-1，孔容积为0.0263cm3g-1。

与HC和裸铜箔相比，SU-HCP在高电流密度（5.0mAcm-2、2.0mAcm-2和1.0mAcm-2）下表现出更高的循环稳定性。经过100次循环，Li/SU-HCP电芯的库仑效率（CE）值分别为92%和87%，而Li/HC电芯和Li/裸铜箔电芯表现不佳。

在0.5mAcm-2的电流密度下，Li/SU-HCP电芯表现出更好的循环稳定性，经过250次循环后库仑效率达到95%。而Li/裸铜箔电芯和Li/HC电芯分别在90和130次循环后快速降解。

与之前报道的3D多孔碳结构相比，电子显微图像和电池性能研究结果表明，锥形孔结构中的多个谷状构造，有助于更好的容纳锂。作为均匀分布的电荷中心，孔隙中心促进了锂沉积。

内部成核会影响锂的生长。在0.5mAcm-2的电流密度下，该碳载体架构的长期循环寿命超过250次，当电流密度达到5mAcm-2时，动力学性能得到改善，可以显著抑制状锂枝晶生长，从而提高电池性能。

结论

综上所述，本研究探讨了利用铜作为锂金属电池负极基板，开发一种海胆状的分层锥形孔结构。在Li/Cu电芯测试中，该基板表现出优异的电化学性能，即使在电流密度值为0.5mAcm-2的情况下，经过循环250次后，也具有良好的库伦效率和循环稳定性。

通过透射电子显微镜（TEM）和扫描电子显微镜（SEM）可以看出，这种独特的针间3D锥形孔结构，具有很大的表面积。该结构对于实现一致的Li+通量沉积和分布，以及作为高密度Li沉积的电荷中心，具有重要意义。

研究人员指出，SU-HCP的这种良好特性，使Li能够均匀沉积，而不产生锂枝晶，从而实现非常稳定的循环性能。另外，在开发高性能锂金属电池时使用3D材料，有助于深入了解负极基板设计。

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